3.2: Фотонне відлуння

Експеримент з фотонним відлунням найчастіше використовується для розрізнення статичного та динамічного розширення ліній та часових шкал коливань енергетичного розриву. Перефазуючий характер\(R_2\) і\(R_3\) дозволяє розділити однорідне і неоднорідне розширення.

Щоб продемонструвати це, опишемо експеримент з фотонним відлунням для неоднорідної лінійної форми, тобто згортки однорідної прямої форми з шириною\(Γ\) зі статичним неоднорідним розподілом ширини\(Δ\). Пам'ятайте, що лінійна спектроскопія не може розрізнити два:

\[R(\tau)=|\mu_{ab}|^2e^{-i\omega_{ab}\tau-g(\tau)}-c.c. \label{4.2.1}\]

Для неоднорідного розподілу ми могли б усереднити однорідну реакцію\(g(t)=\Gamma_{ba}t\), з неоднорідним розподілом

\[R=\int d\omega_{ab}G\left(\omega_{ab}\right)R\left(\omega_{ab}\right) \label{4.2.2}\]

який ми приймаємо за гауссівські

\[G(\omega_{ba})=exp\left(-\frac{\left(\omega_{ba}-\langle\omega_{ba}\rangle\right)^2}{2\Delta^2}\right) \label{4.2.3}\]

Аналогічно, оскільки згортка в частотній області є добутком у часовій області, ми можемо встановити

\[g(t)=\Gamma_{ba}t+\frac{1}{2}\Delta^2t^2 \label{4.2.4}\]

Таким чином, у випадку\(\Delta \gt \Gamma\), що спектр поглинання є широкою гаусової лінійною формою, зосередженою на середній частоті,\(\langle\omega_{ba}\rangle\) яка просто відображає статичний розподіл,\(\Delta\) а не динаміку в\(\Gamma\).

Тепер подивіться на експеримент, в якому два імпульси перетинаються, щоб генерувати сигнал у напрямку

\[k_{sig}=2k_2-k_1 \label{4.2.5}\]

Цей сигнал є особливим випадком сигналу,\((k_3+k_2-k_1)\) де друга і третя взаємодії обидва походять від одного і того ж пучка. Обидві діаграми без перефазування сприяють цьому, але оскільки і друга, і третя взаємодії збігаються,\(\tau_2=0\) і\(R_2=R_3\). Нелінійний сигнал можна отримати шляхом інтеграції однорідної реакції,

\[R^{(3)}(\omega_{ab})=|\mu_{ab}|^4p_ae^{-i\omega_{ab}(\tau_1-\tau_3)}e^{-\Gamma_{ab}(\tau_1+\tau_3)} \label{4.2.6}\]

над неоднорідним розподілом, як у ур. (4.2.2). Це призводить до

\[R^{(3)}=|\mu_{ab}|^4p_ae^{-i\langle\omega_{ab}\rangle(\tau_1-\tau_3)}e^{-\Gamma_{ab}(\tau_1+\tau_3)}e^{-(\tau_1-\tau_3)^2\Delta^2/2} \label{4.2.7}\]

Для\(\Delta \gt\gt \Gamma_{ab}\), різко\(R^{(3)}\) досягається пік при\(\tau_1=\tau_3\), т\(e^{-(\tau_1-\tau_3)^2\Delta^2/2}\approx\delta(\tau_1-\tau_3)\). Е. Широкий розподіл частот швидко дефазує під час\(\tau_1\), але перефазується (або перефокусується) під час\(\tau_3\), що призводить до великого конструктивного посилення поляризації в\(\tau_1=\tau_3\). Це повторне посилення називається відлунням.

На практиці сигнал спостерігається за допомогою інтегруючого детектора рівня інтенсивності, розміщеного в напрямку розсіювання сигналу. Для заданого поділу імпульсів\(\tau\) (налаштування\(\tau_1=\tau\)) ми розрахували інтегровану інтенсивність сигналу, що випромінюється від зразка під час\(\tau_3\) як

\[I_{sig}(\tau)=|E_{sig}|^2\propto\int_{-\infty}^{\infty}d\tau_3|P^{(3)}(\tau,\tau_3)|^2 \label{4.2.8}\]

У неоднорідному межі\((\Delta \gt\gt \Gamma_{ab})\) знаходимо

\[I_{sig}(\tau)\propto|\mu_{ab}|^8e^{-4\Gamma_{ab}\tau} \label{4.2.9}\]

При цьому єдиним джерелом розслаблення амплітуди поляризації при\(\tau_1=\tau_3\) є\(\Gamma_{ab}\). У цей момент неоднорідність видаляється і вимірюється лише однорідна дефазування. Коефіцієнт чотирьох у швидкості розпаду відображає той факт, що загасання початкової когерентності розвивається протягом двох періодів\(\tau_1+\tau_3=2\tau\), і що вимірювання рівня інтенсивності подвоює швидкість розпаду поляризації.