2.6: Представлення частотної області (1)
- Page ID
- 21096
Перетворення Фур'є-Лапласа відносно часових\(P^{(3)}(t)\) інтервалів дозволяє отримати вираз для нелінійної сприйнятливості третього порядку\(\chi^{(3)}\left(\omega_1,\omega_2,\omega_3\right)\):
\[P^{(3)}\left(\omega_{sig}\right)=\chi^{(3)}\left(\omega_{sig};\omega_1,\omega_2,\omega_3\right)\bar E_1\bar E_2\bar E_3 \label{3.6.1}\]
\[\chi^{(n)}=\int_0^{\infty}d\tau_ne^{i\Omega_n\tau_n}\dotsi\int_0^{\infty}d\tau_1e^{i\Omega_1\tau_1}R^{(n)}\left(\tau_1,\tau_2,\dotsc\tau_n\right) \label{3.6.2}\]
Тут змінні сполучених змінних перетворення Фур'є\(\Omega_m\) до часового інтервалу\(\tau_m\) є сумою всіх частот для взаємодій інцидентних полів до періоду, за який ви еволюціонуєте:
\[\Omega_m=\sum_{i=1}^m\omega_i \label{3.6.3}\]
Наприклад, сполучена змінна для третього часового інтервалу\(k_1-k_2+k_3\) експерименту є сумою над трьома попередніми частотами інциденту\(\Omega_3=\omega_1-\omega_2+\omega_3\).
Загалом,\ chi^ {(3)} є сумою над багатьма кореляційними функціями і включає суму над станами:
\[\chi^{(3)}\left(\omega_1,\omega_2,\omega_3\right)=\frac{1}{6}\left(\frac{i}{\hbar}\right)^3\sum_{abcd}p_a\sum_{\alpha=1}^4\left[\chi_\alpha-\chi_\alpha^*\right] \label{3.6.4}\]
Тут a - початковий стан, а сума - над усіма можливими проміжними станами. Крім того, щоб описати експерименти в частотній області, ми повинні перемикатися над усіма можливими замовленнями часу. Найбільш загалом, вісім термінів\(R^{(3)}\) призводять до 48 термінів для\(\chi^{(3)}\), в результаті 3! =6 перестановок часового впорядкування полів введення. 2
З огляду на набір діаграм, ми можемо записати нелінійну сприйнятливість безпосередньо наступним чином:
1) Зчитуйте продукти факторів взаємодії світлої речовини.
2) Помножте на резонансні знаменники члени, які описують поширення під\(H_0\). У частотній області, якщо застосувати екв. (3.6.2) до функцій відгуку, які використовують феноменологічні часові пропагатори виду екв. (3.2.1), то отримаємо
\[\hat G(\tau_m)\rho_{ab}\implies\frac{1}{(\Omega_m-\omega_{ba})-i\Gamma_{ba}} \label{3.6.5}\]
\(\Omega_m\)визначається в ур. (3.6.3).
3) Що стосується часової області, помножте на множник (−1) n для n бічних взаємодій бюстгальтера.
4) Випромінюваний сигнал матиме частоту\(\omega_{sig}=\sum_i\omega_i\) та хвильовий вектор\(\bar k_{sig}=\sum_i\bar k_i\).
Як приклад розглянемо термін для R 2, застосований до дворівневої системи, яку ми писали в часовій області в екв. (3.5.2)
\ [\ почати {вирівняний}
\ chi_ {2} &=\ ліво|\ mu_ {b a}\ праворуч |^ {4}\ frac {(-1)} {\ омега_ {a b} -\ ліворуч (-\ омега_ {1}\ праворуч) -i\ Gamma_ {a b}}\ cdot\ frac {1} {\ скасувати {\ omega_ {б}} -\ ліворуч (\ омега_ {2} -\ омега_ {1}\ праворуч) -i\ Гамма_ {б б}}\ cdot\ frac {(-1)} {\ омега_ {b} -\ ліворуч (\ омега_ {3} +\ омега_ {2} -\ омега_ {1}\ праворуч) -i\ гамма _ {b a}}\\ &=\ ліворуч |\ mu_ {b a}\ право|^ {4}\ frac {1} {\ омега_ {1} -\ омега_ {b a} -i\ Гамма_ {b a}}\ cdot\ frac {1} {-\ ліворуч (\ омега_ {2} -\ омега_ {1}\ праворуч) -i\ гамма_ {b b}}\ cdot\ frac {1} {-\ ліворуч (\ омега_ {3} +\ омега_ {2} -\ омега_ {1} -\ омега_ {b a}\ праворуч) -i\ Gamma_ {b a}}
\ кінець {вирівняний}\ мітка {3.6.6}\]
Терміни записуються з діаграми з кожною взаємодією і поширенням додавання резонансного знаменника терміна (тут читання зліва направо). Повна характеристика частотної області - це сума, що перевищує кілька таких термінів.
1. Пріор, Ю. Повний вираз для сприйнятливості третього порядку\(\chi^{(3})\) -збуренний і діаграматичний підходи. IEEE J. Квантовий електрон. QE-20, 37 (1984).
Див. Також, Дік, Б. Функції відгуку та сприйнятливості для багаторезонансної нелінійної оптичної спектроскопії: Збурення комп'ютерної алгебри, включаючи подачу. Хім. Фіз. 171, 59 (1993).
2. Bloombergen, N., Lotem, H. & Lynch, R.T. Lineshapes в когерентному резонансному розсіюванні Рамана. Індійський Джей Чисте Яблуко. Фіз. 16, 151 (1978).